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ISSN : 1225-7672(Print)
ISSN : 2287-822X(Online)
Journal of the Korean Society of Water and Wastewater Vol.35 No.4 pp.277-284
DOI : https://doi.org/10.11001/jksww.2021.35.4.277

The effect of iron oxide ballasted flocculant on the activated sludge settleability and dewaterability

Hyeji Yang, Yongbum Kim, Younggyun Choi*
Department of Environmental IT Convergence Engineering, Chungnam National University
* Corresponding author: Younggyun Choi (E-mail: youngchoi@cnu.ac.kr)

22/06/2021 15/07/2021 19/07/2021

Abstract


The ballasted flocculation effects of the mill scale and magnetite on activated sludge were investigated. Both ballasted flocculants (BF) could remarkably improve the sludge settleability in terms of zone settling velocity (ZSV) and sludge volume index (SVI). With the BF dosage of 0.2 to 2.0 g-BF/g-SS, the magnetite particles showed better efficiency on improving settling behavior of activated sludge than the mill scale due to higher surface area and hydrophobic property. The efficiency of SVI30 with magnetite injection was 2.5 to 11.3% higher than mill scale injection and that of the ZSV appreciated from 23.7% to 44.4% for magnetite injection. Averaged floc size of the BF sludge with magnetite dosage (0.5 g-BF/g-SS) was 2.3 times higher than that of the control sludge. Dewaterability of the sludge was also greatly improved by addition of the BF. The specific resistance to filtration (SRF) was reduced exponentially with increasing the dosage of BF. However, the BF’s particle size effect on the SRF looks to be marginal. Consequently, for improving the dewaterability, the BF played a physical role to remove the pore water of the biological flocs by intrusive attachment and a chemical role to induce aggregation of the flocs by charge neutralization.



산화철계 가중응집제가 활성슬러지의 침전성 및 탈수성에 미치는 영향

양 혜지, 김 용범, 최 영균*
충남대학교 환경IT융합공학과

초록


    1. 서 론

    일처리 용량 500 m3/d 미만의 소규모 하수처리장 상당수에서는 설계 용량을 초과하여 유입되는 하수로 인해 적정 F/M비 유지가 매우 어렵고, 이로 인해 활성 슬러지의 침전성이 악화되는 현상이 빈번히 발생하고 있다. 이러한 슬러지 침강성 악화 문제를 해결하기 위 한 방안으로 가중 응집 연구가 활발히 진행되어 왔다. 가중 응집 기술은 비중이 크고 독성이 없거나 매우 낮은 입자를 활성슬러지에 첨가함으로써 슬러지 플록 의 밀도와 크기를 증가시켜 중력에 의한 고액분리 효 율을 향상시키는 기술이다 (Kim and Seo, 2019). 산화 철인 마그네타이트와 밀스케일은 다른 가중응집제 (Ballasted flocculant, BF)에 비해 밀도가 높기 때문에 가중 응집 효율이 높고, 제철산업의 부산물이라 통용 되기 쉬운 장점이 있다 (Chun and Choi, 2015;Cui et al., 2020). 슬러지 최종 처리비용을 감소시키기 위해 탈수효율 향상은 필수 불가결인 것이다 (Dursun and Jimenez, 2014;Whittier et al., 2017). 대부분의 하수처 리장에서 슬러지 탈수성 향상을 위해 FeCl3, Alum, PAC, 고분자 응집제 등의 약품을 주입하는데 이는 슬 러지 자원화 및 재활용에 큰 걸림돌일 뿐만 아니라 약품사용량의 증가와 2차 환경오염 유발이라는 문제 를 야기한다 (Metcalf and Eddy, 2015). Thapa et al. (2009)은 필터 케이크 압축률을 줄여 투과성을 증가시 킴으로써 슬러지 탈수 속도를 증가시킬 수 있으며, 슬 러지 탈수성 개선을 위해 물리적 개량제와 약품 응집 제를 함께 이용하는 것이 약품 응집제를 단독으로 사 용할 경우보다 더욱 효과적임을 확인하였다. Wu et al. (2016)의 연구에서는 물리적 탈수 개량제를 주입하면 슬러지 플록이 더 단단한 구조를 형성하고 여과 시 슬러지 케이크의 투과성이 증가하여 탈수성이 향상된 다고 보고하였다. 물리적 탈수 개량제로 석탄, 목재, 갈탄, 바이오차 등을 활용한 연구는 활발히 수행되었 으나(Chen et al., 2010;Thapa et al., 2009;Wu et al., 2016;Zhu et al., 2018), 마그네타이트와 밀스케일을 적용한 연구는 드물게 보고되고 있는 실정이다. 슬러 지 플록의 수분은 자유수와 공극수로 구분되며 탈수 성 개선을 위해서는 슬러지 플록 사이의 공극수 제거 가 관건이다. 마그네타이트, 밀스케일과 같은 불활성 의 입자를 주입하면 공극수 배출이 원활해지고 플록 내에서 골격을 형성함으로써 여과액의 투과성이 증가 된다고 알려져있다 (Chang et al., 2001;Liu et al., 2012). 또한 슬러지의 탈수성은 일반적으로 슬러지 입 자의 전하, 결합수의 함량, 고형물 및 유기물의 함량, 입자 크기 및 공극률 등 슬러지의 물리・화학적 특성 에 크게 좌우되며 개량제 종류 및 탈수 압력과 속도 등의 조건에도 크게 영향을 받는다 (Mo et al., 2013). Higgins and Novak (1997)의 연구에서는 콜로이드 입 자가 여과 시 슬러지 탈수성에 가장 큰 영향을 미친 다고 하였다.

    본 연구에서는 가중응집제로서 마그네타이트와 밀 스케일을 적용하였을 경우 활성슬러지의 침전성과 탈 수성이 향상되는 정도를 실험적으로 파악하고자 하였 다. 활성슬러지의 건조 중량 대비 가중응집제 첨가량 비율을 변화시켰을 경우 슬러지 침전성과 탈수성 변 화를 정량화하였고, 가중응집제의 입도가 미치는 영 향도 함께 도출하였다. 또한 가중응집제가 슬러지 탈 수성에 미치는 물리・화학적 영향을 간접적으로 파악 하기 위해 슬러지 농축 상징액에 대한 제타전위와 이 온강도 분석을 수행하였다.

    2. 재료 및 실험방법

    2.1 가중응집제(Ballasted flocculant, BF)

    밀스케일은 제철공장 열연공정에서 발생하는 불완 전 산화철 막으로서 판상구조이며 일반적으로 입도는 20 mm 이하이다 (Chun and Choi, 2015). 또한 밀스케 일은 약 60~70%의 우스타이트(FeO), 20%내외의 마그 네타이트(Fe3O4), 5% 내외의 헤마타이트(Fe2O3) 및 기 타 영가철(Fe0)과 불순물로 구성되어 있다고 알려져 있다 (Doliente et al., 2017). 본 연구에서는 밀스케일 뿐만 아니라 밀스케일로부터 역공침법(Shahid and Choi, 2020)으로 합성된 마그네타이트를 가중응집제 로 사용하였다. 산화철 입자인 마그네타이트와 밀스 케일은 소수성 특성을 가진다 (Woo et al., 2017). 실 험에 사용된 마그네타이트의 밀도는 5.0±0.2 g/cm3, 밀스케일의 밀도는 5.4±0.2 g/cm3이었다. 각각의 가중 응집제는 ball mill(BML-2, Daihan Scientific Korea, Korea)을 이용하여 분쇄 후 표준체로 세 가지 입도 (45~75, 75~150, 150~300 μm)로 선별된 이후 실험에 사용하였다.

    마그네타이트와 밀스케일의 표면 특성 분석을 위해 SEM(S-4800, Hitachi, Japan)과 BET(ASAP, Micromeritics, USA)분석을 수행하였다. Fig. 1에 제시된 SEM 분석 결과에서 판상 구조의 밀스케일과 달리 마그네타이트 입자의 표면에는 응집된 구형구조와 기공들이 확인되 었는데 이는 마그네타이트 제조 시 발생하는 용해 재 결정 현상 때문이다 (Shahid and Choi, 2020). BET 분 석 결과 비표면적은 마그네타이트는 60.5 m2/g, 밀스 케일은 0.6 m2/g이었다.

    2.2 가중응집제를 첨가한 슬러지 침전 및 탈수 실험

    가중응집제를 첨가한 슬러지의 침전 및 탈수 실험 은 Fig. 2에 제시한 실험 단계별 조건에 따라 수행하 였다.

    실험에 사용된 슬러지는 대전광역시 D 하수처리장 의 생물반응조에서 채취하였으며 MLSS는 3,700±300 mg/L이었다. 모든 실험은 슬러지 성상변화를 방지하 기 위하여 2일 내에 수행되었다. 가중응집제 주입 후 활성슬러지와의 원활한 부착 유도를 위해 Jar-tester (C-JT, Changshin Scientific Co., Korea)에서 120 rpm으 로 급속교반(rapid mixing) 1분, 60 rpm으로 완속교반 (slow mixing) 20분을 실시하였다.

    가중응집제 첨가 전・후의 플록 형태를 분석하기 위 하여 가중응집제 주입량 0.5 g-BF/g-SS인 경우에 대해 대표적으로 슬러지 플록 크기 변화를 비교・분석하였 다. 슬러지 플록의 크기 분석은 CMOS 카메라(eXcope T500, Korea)가 장착된 생물현미경(CX33, Olympus, Japan)과 eXcope 소프트웨어를 사용하여 수행되었다. 슬러지 플록의 크기 분포 분석에 대한 통계적 유의미 성을 확보하기 위해 최소 20개 이상의 플록에 대한 크기의 평균값을 사용하였다.

    탈수성은 여과비저항(Specific resistance to filtration, SRF)으로 평가하였다. SRF는 특정 압력 하에서 단위 여과 면적당 슬러지의 저항을 나타낸다 (Chen et al., 2021). Büchner Funnel(L140695, DURAN, German)을 이용하여 여과비저항 γ는 아래의 식 (1)과 같이 계산 되었다.

    γ = 2 b P A 2 μ C
    (1)

    여기서 γ는 여과비저항(m/kg), b는 t/V와 V의 상관 계수(sec/cm6), P는 탈수 펌프 압력(gf/cm2), A는 여과지 면적(cm2), μ는 슬러지 점성계수(g/cm∙sec), C는 슬러 지의 농도(g/ml)이다. 이 때, 슬러지 농도 C는 슬러지 최초의 수분함량(Ci)과 탈수 후의 수분함량(Cf)의 관계 식 (2)로부터 얻을 수 있다.

    C = 1 C i / ( 100 C i ) C f / ( 100 C f )
    (2)

    또한 슬러지 농축 상징액의 제타전위와 이온강도 를 분석함으로써 가중응집제가 슬러지 탈수성에 미 치는 화학적 영향을 간접적으로 파악하고자 하였다. 제타전위 측정을 위해 Zetasizer Nano(ZS, Malvern Instrument, UK)와 일회용 모세관 셀(DTS 1060, Malvern Instrument, UK)을 이용하였으며 각 샘플을 20회 반복 측정하여 재현성을 확인하였다. 이온강도 분석에는 Ion-Chromatography(IC-5000+DC, Dionex, USA)를 이용하였다.

    3. 결 과

    3.1 가중응집제 투입에 따른 슬러지 침전성 변화

    Fig. 3에는 활성슬러지의 침전성에 대한 BF의 영향을 대조군(Control)과 비교하여 나타내었다. 5분간 침전된 슬러지 계면 높이를 비교하였으며 BF의 주입량이 증가 할수록 슬러지 층의 계면 높이가 뚜렷하게 감소하는 것 을 확인하였다. 이는 가중응집제 주입이 일차적으로 활 성슬러지의 겉보기 비중을 증가시킨데 따른 결과이다. Fig. 4에 BF 주입량 0.2~2.0 g-BF/g-SS의 범위에서 SVI30 와 ZSV의 변화를 제시하였다. 가중응집제 주입량이 증가 함에 따라 SVI30와 ZSV 모두 뚜렷하게 개선되는 것으로 나타났다. 다만 SVI30 개선 효과에 비해 ZSV 개선 효과가 마그네타이트를 주입한 경우 더 효과적인 것으로 나타 났는데 이는 마그네타이트와 밀스케일의 슬러지에 대 한 부착특성 차이에서 비롯된 것으로 판단된다. 마그네 타이트는 Fig. 1에 제시한 것과 같이 밀스케일에 비해 다공성이며 비표면적 또한 매우 커서 슬러지에 잘 부착 되었기 때문이다. 마그네타이트와 밀스케일을 활성슬 러지에 첨가하여 충분히 혼합시키고 30분 침전시킨 뒤 상징액과 슬러지를 서서히 배출하였다. 이후 마그네타 이트는 실험 플라스크 바닥에 거의 남지 않은 반면 밀스 케일은 주입량에 따라 0.7~11.8%가 바닥에 잔존하였다. 이는 같은 산화철계 입자라 하더라도 표면 특성과 소수 성 정도의 차이에 의해 활성슬러지에 부착하는 특성이 크게 다르다는 것을 암시하는 결과이다.

    3.2 형상분석을 기반으로 한 슬러지 특성 변화

    BF 주입 전, 후에 따른 슬러지 응집 형태와 플록 크기 분포를 Fig. 5에 비교・제시하였다. 마그네타이트와 밀 스케일을 주입한 슬러지의 플록 직경은 대조군에 비해 평균 크기가 각각 약 2.3, 1.6배 가량 증가하는 것으로 나타났고, 대조군 슬러지 플록 크기 분포에 비해 상 대 적으로 넓은 범위를 가지는 것으로 나타났다. 플 록 크기 증가라는 측면에서만 판단한다면 마그네타 이트를 BF로 사용하는 것이 월등히 유리한 것으로 나타났는데 이는 SEM과 BET 분석에서 확인한 바와 같이 마그네타이트 입자의 표면 특성에 기인한다. 이 렇게 증가된 플록 크기는 활성슬러지의 침전성 향상 에도 기여했으며, ZSV 비교 시 슬러지 플록의 초기 침전속도가 대조군에 비해 각각 약 5.4배, 4.1배 향상 된 것을 확인할 수 있었다. Lapointe and Barbeau (2016)의 연구 결과에서도 플록 크기의 증가에 따라 활성슬러지의 침전 속도가 크게 향상되는 것으로 나 타났다.

    3.3 가중응집제가 활성슬러지 탈수성에 미치는 영향

    Fig. 6에 BF의 입도 및 주입량이 슬러지의 탈수성에 미치는 영향을 제시하였다. BF의 입자 크기 증가보다 는 주입량 증가가 탈수성 향상에 훨씬 더 큰 영향을 미치는 것으로 나타났다. 이는 BF 첨가량을 증가시킬 수록 슬러지 플록 내부에서 공극수 배출이 원활해지 는 골격이 잘 형성되어 여액의 투과성이 증가하였기 때문이다 (Chen et al., 2010;Ghanem et al., 2007). Zhu et al. (2018)의 연구에서는 BF의 입자크기가 증가할수 록 슬러지 필터케이크의 공극과 여과액의 유출 경로 형성이 수월하였기 때문에 슬러지 케이크의 수분함량 을 감소시킬 수 있었다고 하였다. 단, 입자 크기 증가 에 의한 수분함량 감소보다는 BF 주입량에 의한 수분 함량 감소가 더 뚜렷한 것으로 나타나 BF 주입 시 주 입량 산정이 중요한 운전 지표라고 할 수 있다.

    Fig. 7에는 농축슬러지의 농도와 BF 주입량이 탈수 성에 미치는 영향을 복합적으로 파악한 결과를 제시 하였다. 슬러지 농도가 10,000, 12,000, 15,000 mg/L로 증가함에 따라 대조군 슬러지의 여과비저항은 각각 2.2×1013, 2.8×1013, 4.1×1013 m/kg으로 증가하였다. Li and Yang (2007)에 따르면 플록의 LB-EPS (Loosely bound EPS)에는 다량의 수분이 포함되어 있으므로 LB-EPS의 양이 증가하면 밀도가 낮은 플록을 생성하고 슬러지 플록의 점도를 증가시켜 탈수성을 악화시킨다 고 하였다. 따라서 대조군 슬러지의 경우 높은 농도의 슬러지일수록 슬러지 고형물 증가 및 LB-EPS 증가로 인하여 여과비저항도 상승했다고 판단된다. 그러나 BF 첨가량 증가에 따라 여과비저항이 급격히 감소되 는 것을 확인하였고, 특히 고농도 농축 슬러지(15,000 mg/L)에서 탈수성 개선 효과가 눈에 띄게 나타났다. 이는 BF 첨가가 LB-EPS로 막힌 공극수 배출을 원활 하게 하였기 때문이라고 볼 수 있다 (Cao et al., 2021).

    3.4 가중응집제 첨가에 따른 슬러지 탈수성 개선 원 인 분석

    슬러지의 탈수 효율에 영향을 미치는 주요 인자로 서 슬러지 입자의 크기와 표면 전하를 들 수 있다. 본 연구에서는 이런 주요한 인자들이 탈수성에 미치는 영향을 파악하기 위해 가중응집 농축 슬러지 상징액의 제타 전위와 이온 세기를 분석하였으며 그 결과를 Fig. 8에 나타내었다.

    초기 제타 전위 값은 -17.5 mV로 나타났고 가중응집 제 주입량이 증가하면서 절댓값이 0으로 수렴하는 경향 을 보였다. 콜로이드 안정성 해석에 이용되는 DLVO이론 에 따라 제타 전위가 증가하면 콜로이드 계는 안정한 상 태로 존재하지만 제타 전위가 감소하면 콜로이드계는 불 안정해진다 (Guan et al., 2012;Lee et al., 2006). Wakeman (2007)의 연구 결과에 따르면 제타전위가 0에 가까워질 수록 입자 간의 반발력 감소로 인해 플록이 응집되어 더 빠른 탈수를 예상할 수 있다고 하였다. 또한 Chen et al. (2010)은 가중응집제 주입 효과로 인해 상징액의 슬러지 입자들의 안정성이 파괴되어 응집이 촉진된다고도 하였 다. 이러한 연구 결과를 바탕으로 판단하였을 때 마그네 타이트와 밀스케일 표면의 양이온 기능기와 일반적으로 음전하를 띠는 활성슬러지의 표면반응기가 결합하며 플 록 표면의 제타 전위가 감소하였을 것으로 판단된다. 가 중 응집 농축 슬러지 상징액의 이온강도도 가중응집제 주입량 증가에 따라 감소하는 것으로 나타났다. 이는 가 중응집 과정에서 용액 중에 존재하는 양이온들이 BF와 함께 슬러지 표면에 결합되어 공침한 것에 따른 결과라 고 보인다 (Higgins and Novak, 1997;Park et al., 2006).

    4. 결 론

    가중응집제로서 무기입자인 마그네타이트와 밀스 케일을 주입하였을 경우 두 입자 모두 슬러지의 침전 성과 탈수성 향상에 뚜렷한 효과를 나타내었다. 특히 마그네타이트의 경우 밀스케일에 비해 다공성이며 보 다 소수성인 특성으로 인해 활성슬러지에 더욱 잘 부 착되어 매우 효율적인 가중응집제 임을 알 수 있었다. 단, 가중응집제의 크기보다는 투입량에 따른 침전성 및 탈수성 향상 효과가 더욱 뚜렷하게 나타났다. 가중 응집 농축 슬러지의 상징액에 대해 제타 전위와 이온 세기를 분석한 결과 가중응집제 첨가에 따라 슬러지 플록 간에 화학적 결합이 진행되어 콜로이드 입자와 같은 미세입자가 함께 제거되고 있음을 확인하였다. 따라서 가중응집제 투입은 슬러지의 비중증가, 탈수 여액의 유출 경로 확보 등과 같은 물리적 영향 외에 플록 간의 화학적 결합 유도 등과 같은 화학적 영향 을 함께 유도하여 슬러지의 침전성과 탈수성을 동시 에 향상시킨다고 볼 수 있다.

    사 사

    본 연구는 ㈜포스코건설의 연구비 지원에 의해 수 행되었으며, 이에 감사드립니다. (과제번호 2019-1660- 01)

    Figure

    JKSWW-35-4-277_F1.gif

    SEM images of magnetite and mill scale particles.

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    Summary of the experimental conditions.

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    Interface height of the activated sludge after 5 min sedimentation without BF (control) and with BF addition.

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    ZSV and SVI30 variation with the change of BF dosage.

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    Change of the floc shape and size before(control) and after BF addition (BF dosage : 0.5g BF/g SS).

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    Effect of BF size and dosage on the SRF.

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    Effect of initial biomass concentration and BF dosage on the SRF.

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    Variation of the supernatant zeta potential(a) and ionic strength(b) after sludge condensation for dewatering.

    Table

    References

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