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ISSN : 1225-7672(Print)
ISSN : 2287-822X(Online)
Journal of the Korean Society of Water and Wastewater Vol.33 No.2 pp.111-119
DOI : https://doi.org/10.11001/jksww.2019.33.2.111

Modeling of the effect of current density and contact time on membrane fouling reduction in EC-MBR at different MLSS concentration

Wan-Kyu Kim1, In-Soung Chang2*
1Department of Convergence Technology for Safety and Environment, Hoseo University, Baebang, Asan, Chung-Nam, South Korea
2Department of Environmental Engineering, Hoseo University, Baebang, Asan, Chung-Nam, South Korea
Corresponding author: In-Soung Chang (E-mail: cis@hoseo.edu)
07/12/2018 16/01/2019 21/01/2019

Abstract


Electro-coagulation process has been gained an attention recently because it could overcome the membrane fouling problems in MBR(Membrane bio-reactor). Effect of the key operational parameters in electro-coagulation, current density(ρ i) and contact time(t) on membrane fouling reduction was investigated in this study. A kinetic model for ρi and t required to reduce the membrane fouling was suggested under different MLSS(mixed liquor suspended solids) concentration. Total 48 batch type experiments of electro-coagulations under different sets of current densities(2.5, 6, 12 and 24 A/m2), contact times(0, 2, 6 and 12 hr) and MLSS concentration(4500, 6500 and 8500mg/L) were carried out. After each electro-coagulation under different conditions, a series of membrane filtration was performed to get information on how much of membrane fouling was reduced. The membrane fouling decreased as the ρi and t increased but as MLSS decreased. Total fouling resistances, Rt (=Rc+Rf) were calculated and compared to those of the controls (Ro), which were obtained from the experiments without electro-coagulation. A kinetic approach for the fouling reduction rate (Rt/Ro) was carried out and three equations under different MLSS concentration were suggested:i) ρi0.39t = 3.5 (MLSS=4500 mg/L), ii) ρi0.46t = 7.0 (MLSS=6500 mg/L), iii) ρi0.74t = 10.5 (MLSS=8500 mg/L). These equations state that the product of ρi and t needed to reduce the fouling in certain amounts (in this study, 10% of fouling reduction) is always constant.



EC-MBR 공정의 MLSS, 전류밀도 및 접촉시간이 막 오염 감소에 미치는 영향 모델링

김 완규1, 장 인성2*
1호서대학교 안전환경기술융합학과, 충남 아산시 배방읍 호서로 79번길 20, 31499
2호서대학교 환경공학과, 충남 아산시 배방읍 호서로 79번길 20, 31499

초록


    National Research Foundation of Korea
    NRF2016R1D1A1B03930377

    1. 서 론

    분리막 생물반응기(Membrane Bio-Reactor, 이하 MBR)는 전통적인 표준활성슬러지 공정보다 적은 부 지면적 사용, 완벽한 고/액 분리 성능으로 인한 안정 적 유출수질의 확보가 가능하여 그 활용이 점차 증가 하고 있다 (Hua et al., 2015). 그러나 콜로이드 및 입자 성 물질로 인한 케이크 층의 형성과 용존성 물질의 세공 내 흡착으로 인해 투과 플럭스가 감소하는 막 오염 현상이 필연적으로 발생하는 문제점이 있다.

    저하된 막 여과 성능을 회복하기 위해 다양한 물리/ 화학/생물학적 막 오염 제어법이 연구 개발되고 있다 (Beyer et al., 2010;Mang et al., 2010;Park et al., 2015). 산, 염기 또는 산화제를 사용하는 화학적 세정은 막의 성능을 즉시 회복시킬 수 있지만, 약품 사용에 따른 2차 오염 발생 우려가 있으며 추가로 발생한 오염물질을 처 리/처분하기 위한 별도의 공정이 필요할 수 있다. 역세 척 또는 조대포기와 같은 물리적 세정법이 널리 활용되 고 있으나 에너지 소비가 매우 높은 편이며, 빈번한 역 세척은 분리막 구조에 손상을 일으켜 막의 수명을 단축 시키는 단점이 있다. 최근 막 표면의 케이크 층 발달을 억제하는 정족수감지억제(Quorum Quenching) 기술이 연구되고 있으나 아직 실험실 수준의 기초 단계에 머물 고 있어 실제 MBR에 적용되고 있지는 않다 (Nahm et al., 2017;Weerasekara et al., 2016).

    최근 MBR의 막 오염을 감소시키기 위해 전기응집 (Electro-Coagulation)을 도입한 연구들이 보고되고 있다 (Kobya and Demibas, 2015;AI-Malack and AI-Nowaiser, 2018). 전기응집은 양극에서 금속이온이 용출되어 콜 로이드성 물질이 응집되도록 유도하는 공정이다. 전 기응집은 MBR 공정에서 막 오염에 중요한 역할을 하 는 콜로이드성 물질을 응집하여 막 오염을 감소시킬 수 있으므로 MBR과 전기응집이 접목된 공정에 대한 연구가 최근 주목받고 있다.

    본 연구에서는 전기응집 공정의 중요한 운전 인자인 전류밀도, 접촉시간 및 막 오염에 직접적인 영향을 미치 는 활성슬러지 현탁액의 농도(Mixed Liquid Suspended Solid, MLSS)가 막 오염에 미치는 영향을 탐색하고자 하였다. 또한, 반응속도론에 기초하여 막 오염이 진행 되는 막 오염 속도를 전기응집의 운전변수인 전류밀 도, 접촉시간의 함수로 표현하는 모델링을 수행하고 자 하였다.

    2. 재료 및 연구방법

    2.1 활성슬러지 배양

    연구에 사용된 활성슬러지 혼합액은 C시 환경 사업 소 포기조의 혼합액을 채취하여 실험실로 운송한 후 정 상상태에 도달할 때까지 합성폐수로 장기간 순응시켜 연속회분식반응기 형태로 운용하였다. 반응기 배양조 건을 Table 1에 나타내었다. 서로 다른 MLSS 농도 (4500, 6500, 8500 mg/L)를 갖는 활성슬러지 혼합액을 얻기 위해 생물반응기의 F/M(Food-to-Microorganism ratio)비, HRT(Hydraulic Retention Time) 및 SRT(Solids Retention Time)를 조절하며 배양하였다.

    2.2. 전기응집(Electro-coagulation)

    전기응집 실험을 위해 아크릴 재질의 1 L 반응기(내 경 110 mm, 외경 120 mm, 높이 155 mm) 크기로 제작되 었으며, 반응기의 덮개는 전극을 고정할 수 있는 홈과 자테스터(Jar-tester)의 교반기 부분이 들어갈 수 있도록 제작되었다 (Fig. 1). 전기응집 실험에 사용된 전극은 50x130 mm 크기의 알루미늄 판으로 제작하였다.

    전기응집 반응기에 활성슬러지를 넣고 전극 간 거 리를 50 mm로 고정한 후 덮개를 닫은 후 활성슬러지 혼합액이 완전혼합될 수 있도록 자테스터로 교반하는 회분식 전기응집을 수행하였다. 전기응집에 적용하는 일반적인 전류밀도가 2~30 A/m2 임을 감안하여 인가 하는 전류밀도를 2.5, 6, 12, 24 A/m2로 설정하였다. 각 전류밀도 조건에서 접촉시간을 0, 2, 6, 12시간 변화해 가며 전기응집을 수행하였다. 전류가 인가되지 않은 접촉시간 0시간을 대조군으로 하였다. 즉, 서로 다른 MLSS 농도(4500, 6500, 8500 mg/L)를 갖는 활성슬러 지를 4개의 다른 전류밀도와 4개의 다른 접촉시간의 조합(16=4×4)으로 총 48번(=16×3개의 다른 MLSS)의 전기응집 회분식 실험을 수행하였다 (Table 2).

    2.3 막 오염 정량화

    활성슬러지의 막 여과 성능을 파악하기 위해 회분 식여과셀(Amicon 8200, Amicon, USA)을 이용하여 막 여과를 수행하였다 (Fig. 2). 여과에 사용된 분리막은 디스크형 한외여과막 (UltraFiltration, PLTK06210, Millipore, USA)을 이용하였다. 셀 내부의 압력은 질소 실린더를 이용하여 조절하였다. 전자저울 상부에 위 치한 용기에 막을 투과한 여과수를 수집하였다. 컴퓨 터와 전자저울을 연결하여 투과수의 질량 변화를 단 위 시간마다 측정하여 막 여과 자료를 수집하였다. 막 여과 운전 조건은 Table 3에 요약하였다.

    막 여과 실험은 i) 순수여과, ii) 활성슬러지 여과, iii) 분리막 세척 후 순수여과 순으로 진행되었다. 순수여과 를 통해 Jiw(초기 물 플럭스)를 구한 후, 슬러지 여과를 수행하여 J(활성슬러지 플럭스) 자료를 얻는다. 이후 분 리막을 여과셀로부터 분리하여 세척한 후 순수여과를 다시 수행하여 Jfw(최종 물 플럭스)를 구한다.

    다음 식과 같은 직렬여과저항(Resistance-In-Series) 모 델(Han, S., Chang, I. S., 2014)을 적용하여 Rm(Intrinsic Membrane Resistance), Rf(Internal Pore Fouling Resistance), Rc(Cake Layer Resistance)를 각각 계산하였다.

    J = T M P μ ( R m + R c + R f )
    (1)

    • J = Flux

    • μ = Visocity of Activated Sludge Suspension

    • Rm = Intrinsic Membrane Resistance

    • Rf = Internal Pore Fouling Resistance

    • Rc = Cake Layer Resistance

    3. 결과 및 고찰

    3.1 전기응집 조건에 따른 여과 성능 비교

    MLSS가 다른 세 가지 활성슬러지 현탁액을 서로 다른 전류밀도(2.5, 6, 12, 24 A/m2)를 인가하는 전기응 집을 수행한 후 회분식여과셀을 이용하여 막 여과를 수행하였다. 일련의 전기응집 실험에서 전류밀도 조건 이 24 A/m2일 때 얻어낸 플럭스 자료를 Fig. 3에 나타 내었다. 그래프의 y축은 초기순수 플럭스 (Jiw)에 대비 한 활성슬러지 플럭스 (J)의 비 (J/Jiw)로 표시하였다.

    전기응집 접촉시간이 0에서 12시간으로 증가할수록 플럭스가 감소하는 정도가 완화되고 있음을 알 수 있 다. 즉, 전기응집 시간이 증가할수록 막 오염이 감소 하는 효과가 있음을 시사하고 있다. MLSS 농도가 4500에서 6500, 8500 mg/L로 증가하여도 동일한 현상 을 보이고 있음을 확인할 수 있다. 또한, 전류밀도 값 이 24 A/m2 보다 적은 다른 경우에도 모두 동일한 경 향을 보였다.

    전기응집을 수행한 후 막 여과를 수행하였을 경우 막 여과 성능이 증가하는 원인은 여러 문헌에서 보고 되고 있다. 전기응집으로 발생한 수산화알루미늄(또 는 인산알루미늄)과 같은 불용성염이 막 여과 성능에 부정적인 영향을 주는 콜로이드성 물질 및 용존성 유 기물질을 응집하였기 때문에 막 오염이 감소하는 것 으로 보고하고 있다 (Moussa et al., 2017). 발생한 불용 성염이 막 표면에서 동적 막(Dynamic Membrane) 역할 을 하여 막 오염물질을 배제하는 역할을 하는 것으로 도 알려졌다 (Kim and Chang, 2018).

    또한, 전기응집에 의해 현탁액 중의 세포외고분자 물질(Extracellular Polymeric Substances), 용존성-COD (Chemical Oxygen Demand), -TN(Total Nitrogen), -TP (Total Phosphorus)의 감소, 슬러지 탈수성의 감소 등 원 인에 의해 막 여과 성능이 증가하는 것을 설명하고 있다 (Bani-Melhem and Elektorowicz, 2011; Bani-Melhem and Smith, 2012). 또한, 적당한 전류밀도 하에서는 미생물 자극으로 인해 유기물 제거 및 슬러지 활성도에 긍정 적인 영향을 미치기 때문에 막 오염이 감소하는 것으 로 보고되고 있다 (Ibeid et al., 2012).

    3.2 활성슬러지 MLSS 농도에 따른 총오염저항 (Rt)의 변화

    전류밀도와 접촉시간을 달리하여 전기응집 수행 후 막 여과 실험으로 얻은 여과자료를 직렬여과저항 모델을 이용하여 Rc과 Rf를 각각 구하였다. 막 오염으로 인해 발생하는 Rc와 Rf를 더하여 총오염저항, Rt(=Rc+Rf, Total Fouling Resistance)로 표시하였다 (Table 4). 본 연구에서 막 자체저항(Rm)은 막 오염과 관련하여 특 별히 주목할 필요가 없어서 계산된 값을 제시하지 않 았다.

    MLSS가 4500 mg/L일 때 전기응집을 수행하지 않 은 대조군의 Rt는 18.3x1012m-1이었지만 24 A/m2의 전 류밀도로 12시간 전기응집을 수행하여 얻은 Rt는 1.4x1012m-1로 감소하였다. 동일 전류밀도와 접촉시간 에서 MLSS가 6500 mg/L일 때는 19.5x1012 m-1에서 3.0x1012 m-1로 감소하였고, 8500 mg/L일 경우에는 21.9x1012 m-1에서 4.0x1012 m-1로 감소하였다. 활성슬러 지의 MLSS가 증가할수록 막 오염이 심화되는 것은 자연스러운 현상이기 때문에 MLSS가 증가하면 대조 군의 총오염저항(Rt)이 약간씩 증가한다. MLSS에 관 계없이 전기응집을 수행한 활성슬러지는 대조군에 비 해 막 오염이 큰 폭으로 감소한 것으로 나타났다. 전 류밀도와 접촉시간이 증가할수록 총오염저항은 더욱 크게 감소하고 있는 것으로 나타났다.

    Fig. 4에 전류밀도와 접촉시간이 총오염저항(Rt)에 미치는 영향을 MLSS 농도별로 나타내었다. x축은 접 촉시간, y축은 전류밀도이고 z축은 총오염저항, Rt로 나타내었다. 전류밀도와 접촉시간이 증가할수록 Rt는 감소하고 있다. 투과 플럭스가 가장 낮았던 8500 mg/L MLSS 농도에서의 총오염저항이 다른 경우보다 높았지만, 전류밀도와 접촉시간에 의한 Rt가 받는 영 향은 MLSS가 바뀌어도 크게 다르지 않음을 확인할 수 있다.

    3.3 접촉시간 및 전류밀도에 따른 막 오염 저감 속도 모델링

    본 연구에서는 막 오염 저감 속도를 모델링 하기 위해 대조군의 총오염저항(R0)에 대비한 실험군의 총 오염저항(Rt), 즉, 총오염저항감소율(Rt/R0)을 계산하여 Table 5에 정리하였다. 접촉시간(t)에 따른 총오염저항 (Rt)이 감소하는 속도의 반응차수는 1차 반응으로 알 려져 있다 (Um and Chang, 2017). 이를 확인하기 위해 Table 5의 자료를 이용하여 x축에는 접촉시간 t를, y축 에는 –ln(Rt/R0)로 하여 자료정리를 하여 그래프를 작 성하였다 (Fig. 5).

    Fig. 5를 통해 세 가지 MLSS 농도에서 접촉시간(t) 에 따른 –ln(Rt/R0)이 선형적으로 증가하고 있으므로 총오염저항감소(Rt/R0)가 1차반응을 따름을 확인할 수 있다. 따라서 총오염저항 감소속도, dRt/dt는 식 (2)와 같다.

    d R t d t = k R t
    (2)

    • Rt : Total Fouling Resistance (Rc+Rf) at Time t [m-1]

    • t : Contact Time [hr]

    • k’ : Temporary Rate Constant [hr-1]

    전류밀도(ρi) 또한 막 오염 저감에 영향을 미치는 요소이기 때문에 임시반응속도상수 k’은 전류밀도의 n승에 비례한다고 보고 식 (3)으로 나타냈다. 식 (2)와 (3)을 정리하면 식 (4)와 같다. 식 (4)을 변수분리한 후 접촉시간은 0에서 t까지, 총오염저항 (Rt)은 R0부터 Rt 까지 적분하여 정리하면 식 (5)로 나타낼 수 있다. R0 는 접촉시간이 0 hr, 즉, 대조군의 총오염저항을 의미 한다.

    k = k ρ i n
    (3)
    d R t d t = k ρ i n R t
    (4)
    ln R t R 0 = k ρ i n t
    (5)

    • ρi : Current Density [A/m2]

    • n : Constant Involving with the Current Density [A/m2]

    • k : Rate Constant [hr-1]

    • R0 : Total Fouling Resistance (Rc+Rf) at Time 0(=control) [m-1]

    식 (5)를 전류밀도(ρi)에 대해 정리한 후, 양변에 로 그를 취하면 식 (6)을 얻을 수 있다.

    ln ρ i = 1 n ln t + 1 n 1 k ( ln R t R 0 )
    (6)

    식 (6)에서 x축을 접촉시간 (t)으로 하고, y축은 전 류밀도ln(ρi)로 하여 자료를 플롯하면 직선을 얻을 수 있다. 직선의 기울기와 y절편 값을 구하면 상수 n과 k 를 얻을 수 있다.

    Fig. 5에서 총오염저항감소율 (Rt/R0)이 10%가 되는 지점에서 x축과 평행한 선을 그으면 네 가지 다른 전 류밀도 선들과 만난다. 만난 지점의 접촉시간 (t)를 읽 으면, 총오염저항(Rt)이 대조군의 총오염저항(R0)에 비 해 10% 감소하는데 필요한 접촉시간을 구할 수 있다. 따라서 Fig. 5로부터 -ln(90/100) = 0.105일 때 필요로 하는 접촉시간을 읽은 후, 해당 값을 전류밀도와 MLSS별로 분류하여 Table 6에 정리하였다.

    Table 6의 자료를 이용하여 전기응집을 수행하였을 때 총오염저항 (Rt)이 대조군에 비해 10% 감소하는데 필요로 하는 접촉시간을 x축으로, y축은 전류밀도(ρi) 로 하여 그래프를 작성한다 (Fig. 6). 각 MLSS 농도별 로 나타내었으며 MLSS 농도가 증가할수록 총오염저 항 (Rt)이 대조군에 비해 10% 감소하는데 필요로 하는 접촉시간과 전류밀도가 증가하고 있음을 확인할 수 있다.

    식 (6)을 플롯한 Fig. 6에서 직선의 기울기를 구하면 n을 구할 수 있다. 예를 들어 MLSS가 4500 mg/L인 경 우, 직선의 추세선은 lnρi = ln39.233 - 2.52 ln t 와 같다. 따라서 기울기는 식 (7)과 같다.

    1 n = 2.52 ,    n = 0.39
    (7)

    또한, 다음처럼 y 절편값을 취하여 계산하면 k를 얻 을 수 있다.

    y intercept = ln39.233= 1 n ln 1 k ( ln R t R 0 )
    (8)
    0.39 ( ln 39.233 ) = ln 1 k ( ln 90 100 )
    (9)
    k = 0.03 [ h r 1 ]
    (10)

    위의 식을 통해 구한 상수 n과 k를 식 (5)에 대입하 여 식 (12)를 완성한다.

    ln 90 100 = 0.105 = 0.03 ρ i 0.39 t
    (11)
    ρ i 0.39 t = 3.5
    (12)

    MLSS 농도가 6500 mg/L, 8500 mg/L인 경우에도 동 일한 방법으로 계산하여 전류밀도와 접촉시간의 상관 관계 식 (13)과 (14)를 유도할 수 있다.

    MLSS = 6500 mg/L 인 경우:  ρ i 0.46 t = 7.0
    (13)
    MLSS = 8500 mg/L 인 경우:  ρ i 0.74 t = 10.5
    (14)

    식(12~14)의 의미는 전기응집 수행으로 인해 막의 총오염저항 (Rt)이 10% 감소할 때 필요로 하는 접촉 시간(t)과 전류밀도(ρi)의 상관관계이다. 즉, 전류밀도 의 n승과 접촉시간의 곱은 항상 일정(Constant)함을 표현하고 있다. 총오염저항(Rt)을 10% 감소시키기 위 해 필요로 하는 전기응집의 접촉시간이 증가하면 전 류밀도가 그만큼 감소하고, 반대로 접촉시간이 감소 하면 전류밀도의 세기가 감소하는 것을 정량적으로 표현하고 있다. 또한, 활성슬러지의 MLSS가 증가할 수록 총오염저항(Rt)을 감소시키기 위해 필요로 하는 접촉시간과 전류밀도의 곱이 증가하고 있음을 보여 주고 있다.

    4. 결 론

    본 연구는 전기응집의 중요 운전 인자인 전류밀도, 접촉시간 및 활성슬러지의 MLSS 농도가 막 오염에 미치는 영향을 알아보기 위해 회분식 교반 셀 실험을 통해 얻은 여과자료를 분석하여 다음과 같은 결론을 도출하였다.

    • 1) 전기응집을 수행하지 않은 대조군의 총오염저항 (R0)과 전기응집 수행으로 감소된 총오염저항(Rt)의 비 율, Rt/R0을 계산하였다. 전류밀도와 접촉시간이 증가 할수록 총오염저항감소비(Rt/R0)는 증가하였다. MLSS 가 4500 mg/L일 때 전기응집을 수행하지 않은 대조군 의 Rt는 18.3x1012 m-1이었지만 24 A/m2의 전류밀도로 12시간 전기응집을 수행하여 얻은 Rt는 1.4x1012 m-1로 감소하였다. 동일 전류밀도와 접촉시간에서 MLSS가 6500 mg/L일 때는 19.5x1012 m-1에서 3.0x1012 m-1로 감 소하였고, 8500 mg/L일 경우에는 21.9x1012 m-1에서 4.0x1012 m-1로 감소하였다. 이는 활성슬러지의 MLSS 농도가 높을수록 전기응집에 의한 영향으로 막 오염 개선 효과가 감소하고 있음을 시사한다.

    • 2) 이상의 결과를 바탕으로 전기응집의 중요 운전 인자인 전류밀도와 접촉시간이 총오염저항감소 (Rt/R0)에 미치는 영향을 모델링 하였다. 반응속도론 에 기초하여 총오염저항감소가 10%에 도달할 때 필 요로 하는 전류밀도(ρi)와 접촉시간(t) 간의 상관관계 를 표현하는 수식을 도출하였다. 각 MLSS 농도별 모 델 식은 다음과 같다.

    MLSS = 4500 mg/L인 경우, ρi0.39t = 3.5

    MLSS = 6500 mg/L인 경우, ρi0.46t = 7.5

    MLSS = 8500 mg/L인 경우, ρi0.74t = 10.5

    사 사

    본 연구는 한국연구재단 이공분야 기본연구사업 (NRF2016R1D1A1B03930377)의 지원에 의해 수행된 연구로 관계부처에 감사드립니다.

    Figure

    JKSWW-33-2-111_F1.gif

    Schematic of batch type electro-coagulation reactor.

    JKSWW-33-2-111_F2.gif

    Schematic of the membrane filtration system using the batch filtration stirred cell.

    JKSWW-33-2-111_F3.gif

    Flux variation over filtration time as a function of the contact time under the current density of 24 A/m2. (a) 4500 mg/L (b) 6500 mg/L (c) 8500 mg/L

    JKSWW-33-2-111_F4.gif

    Comparison of Rc+Rf under different contact time and current density. (a) 4500 mg/L (b) 6500 mg/L (c) 8500 mg/L

    JKSWW-33-2-111_F5.gif

    Plots of the fouling reduction rate under different MLSS, -ln(Rt/R0) vs. the contact time t) as a function the applied current density. (a) 4500 mg/L (b) 6500 mg/L (c) 8500 mg/L

    JKSWW-33-2-111_F6.gif

    Plot of ln(ρi) vs. ln(t) when the total fouling resistance (Rt) reduced to 10% of the control.

    Table

    Operating conditions of sludge acclimation

    Operating conditions of the batch type electro-coagulation

    Operating conditions for the filtration test with the batch stirred cell

    Comparison of the total fouling resistance (Rc+Rf) calculated under different MLSS and contact time and current density

    Reduction of the total fouling resistance over the control (Rt/R0)

    Current densities and contact times under different MLSS concentration when the total fouling resistance (Rt) reduced to 10% over the control

    References

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